当てる道具：結合波方程式と Manley–Rowe の関係

光学と量子エレクトロニクス　第17章 §17.2　★★★ 非線形な分極を源にした波動方程式を、包絡線がゆっくり変わるとして1階の方程式に直す。3つの波の光子の流れは、1つ消えれば2つ生まれる形でつり合う

非線形な分極を源にした波動方程式

分極を線形な部分と非線形な部分 $P_{\mathrm{NL}}$ に分ける。線形な部分は第10章どおり比誘電率 $\varepsilon_{\mathrm r}(\omega)=n(\omega)^2$ にまとめ（吸収は無視する）、$z$ 方向に進む横波について Maxwell 方程式から $\bm{E}$ を消去すると、各周波数の成分は

$$\frac{\partial^2E}{\partial z^2}-\frac{n^2}{c^2}\frac{\partial^2E}{\partial t^2}=\mu_0\frac{\partial^2P_{\mathrm{NL}}}{\partial t^2}$$

に従う。右辺の $P_{\mathrm{NL}}$ が、新しい周波数の波の源になる。

角周波数 $\omega_j$ の波を $E_j=\operatorname{Re}[A_j(z)\mathrm{e}^{\mathrm{i}(k_jz-\omega_jt)}]$、$k_j=n_j\omega_j/c$ と書き、$P_{\mathrm{NL}}$ の $\omega_j$ の成分を $\operatorname{Re}[P_j(z)\mathrm{e}^{-\mathrm{i}\omega_jt}]$ と書く。$A_j(z)$ は、非線形な分極がなければ一定の振幅で、波の位相 $\mathrm{e}^{\mathrm{i} k_jz}$ を除いた残りである（正本の包絡線 $\mathcal E$ を $z$ だけの関数にしたもの）。左辺に入れると $\partial_z^2(A_j\mathrm{e}^{\mathrm{i} k_jz})=(A_j''+2\mathrm{i} k_jA_j'-k_j^2A_j)\mathrm{e}^{\mathrm{i} k_jz}$ の最後の項が $n_j^2\omega_j^2/c^2$ の項と打ち消し合う。さらに $A_j$ が波長の距離ではほとんど変わらない（$\lvert A_j''\rvert \ll k_j\lvert A_j'\rvert$）として $A_j''$ を落とすと、

$$\frac{\mathrm{d} A_j}{\mathrm{d} z}=\frac{\mathrm{i}\omega_j}{2n_jc\varepsilon_0}\,P_j(z)\,\mathrm{e}^{-\mathrm{i} k_jz}\tag{17.6}$$

を得る（$\mu_0\omega_j^2/(2k_j)=\omega_j/(2n_jc\varepsilon_0)$ を使った）。これを包絡線をゆっくり変わるとする近似（slowly varying envelope approximation）と呼ぶ。2階の波動方程式が、$z$ について1階の方程式になった。

式 (17.6) の係数の $\mathrm{i}$ は、分極が作る波と分極の位相が $\pi/2$ ずれることを表す。また右辺の $\mathrm{e}^{-\mathrm{i} k_jz}$ は、分極の位相 $P_j(z)$ と、その周波数で自由に進む波の位相 $\mathrm{e}^{\mathrm{i} k_jz}$ の差を測る因子である。分極の位相が $z$ とともに自由な波と同じ割合で進めば右辺の位相は一定で、各点の分極が作る波は足し合わさって $A_j$ が $z$ に比例して増える。2つの位相の進み方が違えば、足し合わせは打ち消し合う。

3つの波の結合波方程式

$\omega_3=\omega_1+\omega_2$ を満たす3つの波を考える。式 (17.3) から、$\omega_3$ の分極は和周波 $\varepsilon_0\chi^{(2)}A_1A_2\mathrm{e}^{\mathrm{i}(k_1+k_2)z}$、$\omega_1$ の分極は差周波 $\omega_3-\omega_2$ の $\varepsilon_0\chi^{(2)}A_3A_2^*\mathrm{e}^{\mathrm{i}(k_3-k_2)z}$ で、$\omega_2$ も同様である。共鳴から離れていて、3つの過程の $\chi^{(2)}$ が同じ値を取るとすると、式 (17.6) は

$$\frac{\mathrm{d} A_1}{\mathrm{d} z}=\mathrm{i}\kappa_1A_3A_2^*\mathrm{e}^{\mathrm{i}\Delta kz},\qquad\frac{\mathrm{d} A_2}{\mathrm{d} z}=\mathrm{i}\kappa_2A_3A_1^*\mathrm{e}^{\mathrm{i}\Delta kz},\qquad\frac{\mathrm{d} A_3}{\mathrm{d} z}=\mathrm{i}\kappa_3A_1A_2\mathrm{e}^{-\mathrm{i}\Delta kz}\tag{17.7}$$

になる。ここで $\kappa_j=\omega_j\chi^{(2)}/(2n_jc)$（消衰係数 $\kappa$ とは別の、章内だけの記号）、$\Delta k=k_3-k_1-k_2$ は位相の不整合である。

第二高調波（$\omega_1=\omega_2=\omega$、$\omega_3=2\omega$）では2つの低い周波数の波が同じものになり、振幅を $A_\omega$、$A_{2\omega}$ と書くと、式 (17.3) の $\frac12$ を入れて

$$\frac{\mathrm{d} A_{2\omega}}{\mathrm{d} z}=\frac{\mathrm{i}\omega\chi^{(2)}}{2n_{2\omega}c}A_\omega^2\mathrm{e}^{\mathrm{i}\Delta kz},\qquad\frac{\mathrm{d} A_\omega}{\mathrm{d} z}=\frac{\mathrm{i}\omega\chi^{(2)}}{2n_\omega c}A_{2\omega}A_\omega^*\mathrm{e}^{-\mathrm{i}\Delta kz},\qquad\Delta k=2k_\omega-k_{2\omega}\tag{17.8}$$

である。

光子の流れの保存：Manley–Rowe の関係

平面波の強度は $I_j=\frac12n_jc\varepsilon_0\lvert A_j\rvert ^2$ である。式 (17.7) から $\mathrm{d}\lvert A_j\rvert ^2/\mathrm{d} z=2\operatorname{Re}(A_j^*\,\mathrm{d} A_j/\mathrm{d} z)$ を計算すると、$Q=\operatorname{Im}(A_1^*A_2^*A_3\mathrm{e}^{\mathrm{i}\Delta kz})$ を使って$\mathrm{d}\lvert A_1\rvert ^2/\mathrm{d} z=-2\kappa_1Q$、$\mathrm{d}\lvert A_2\rvert ^2/\mathrm{d} z=-2\kappa_2Q$、$\mathrm{d}\lvert A_3\rvert ^2/\mathrm{d} z=+2\kappa_3Q$ になる。$\frac12n_jc\varepsilon_0\cdot2\kappa_j=\frac12\omega_j\varepsilon_0\chi^{(2)}$ なので、

$$\frac{\mathrm{d}}{\mathrm{d} z}\Bigl(\frac{I_1}{\hbar\omega_1}\Bigr)=\frac{\mathrm{d}}{\mathrm{d} z}\Bigl(\frac{I_2}{\hbar\omega_2}\Bigr)=-\frac{\mathrm{d}}{\mathrm{d} z}\Bigl(\frac{I_3}{\hbar\omega_3}\Bigr)=-\frac{\varepsilon_0\chi^{(2)}}{2\hbar}Q\tag{17.9}$$

を得る。$I_j/(\hbar\omega_j)$ は単位面積・単位時間あたりに通る角周波数 $\omega_j$ の光子の数である。$\omega_3$ の光子が1個減ると、$\omega_1$ と $\omega_2$ の光子が1個ずつ増える。これを Manley–Rowe の関係と呼ぶ（J. M. Manley, H. E. Rowe（1956）、Proc. IRE 44, 904 が非線形なリアクタンスの回路で示した）。$\omega_3=\omega_1+\omega_2$ なので、強度の和 $I_1+I_2+I_3$ も $z$ に依らない。

この関係は古典的な振幅の方程式から出たが、光子の言葉で読むと、エネルギーの保存 $\hbar\omega_3=\hbar\omega_1+\hbar\omega_2$ である。運動量の保存 $\hbar k_3=\hbar k_1+\hbar k_2$ は $\Delta k=0$ にあたり、次の節の位相整合の条件になる。媒質は光子を受け渡す仲立ちをするだけで、エネルギーを蓄えない。これは共鳴から離れて吸収が無いとしたことの帰結で、非線形な過程の中で媒質の状態が変わらないことから、この種の過程をパラメトリック過程と呼ぶ。