出てくるもの（2）：定常状態・飽和・電磁誘起透明化

光学と量子エレクトロニクス　第19章 §19.4　★★★ 光 Bloch 方程式の定常解は、弱い光では Lorentz 振動子の近共鳴の分極率に一致し、強い光では飽和パラメータ $s$ に従って吸収が $1/(1+s)$ に下がり、線が $\sqrt{1+s_0}$ 倍に広がる。3準位では結合光が吸収の中心に透明な窓を開く

定常解

式 (19.9) の左辺を $0$ とおくと、3元の連立1次方程式になる。解くと

$$w_{\mathrm{ss}}=-\frac{1}{1+s},\qquad u_{\mathrm{ss}}-\mathrm{i} v_{\mathrm{ss}}=\frac{\mathrm{i}\Omega T_2}{1-\mathrm{i}\Delta T_2}\cdot\frac{1}{1+s},\qquad s=\frac{\Omega^2T_1T_2}{1+\Delta^2T_2^2}\tag{19.15}$$

で、励起状態の占有は

$$\rho_{ee}=\frac{1+w_{\mathrm{ss}}}{2}=\frac{s}{2(1+s)}\tag{19.16}$$

である。$s$ を飽和パラメータと呼ぶ。$s$ は光の強度 $I\propto\Omega^2$ に比例し、$s\ll1$ では原子はほぼ $| g \rangle$ にあり、$s\gg1$ では $\rho_{ee}\to1/2$ に近づく。

自然放出だけのとき（$T_1=1/\Gamma$、$T_2=2/\Gamma$）は

$$\rho_{ee}=\frac{\Omega^2/4}{\Delta^2+\Gamma^2/4+\Omega^2/2}=\frac{s_0/2}{1+s_0+4\Delta^2/\Gamma^2},\qquad s_0=\frac{2\Omega^2}{\Gamma^2}=\frac{I}{I_{\mathrm{sat}}}\tag{19.17}$$

になる。$s_0$ は共鳴での飽和パラメータで、光の強度で書くと飽和強度 $I_{\mathrm{sat}}$ との比である。$I=\frac12c\varepsilon_0E_0^2$ と $\Omega=d_{eg}E_0/\hbar$、自然放出の率 $\Gamma=\omega_0^3d_{eg}^2/(3\pi\varepsilon_0\hbar c^3)$ を入れると

$$I_{\mathrm{sat}}=\frac{\hbar\omega_0^3\Gamma}{12\pi c^2}=\frac{\pi hc\,\Gamma}{3\lambda^3}\tag{19.18}$$

を得る。$d_{eg}$ は消え、波長と線幅だけで決まる。原子は1秒に $\Gamma\rho_{ee}$ 個の光子を散乱し、強い光でもその上限は $\Gamma/2$ である。

弱い光：Lorentz 振動子の近共鳴の形

$s\ll1$ のとき、式 (19.15) と分極率 $\alpha=d_{eg}(u-\mathrm{i} v)/E_0$ から

$$\alpha(\omega_{\mathrm L})=\frac{d_{eg}^2}{\hbar}\,\frac{1}{\omega_0-\omega_{\mathrm L}-\mathrm{i}/T_2}\tag{19.19}$$

を得る。第11章（第11章）の Lorentz 振動子の分極率 $(e^2/m)f/(\omega_0^2-\omega^2-\mathrm{i}\gamma\omega)$ を共鳴の近くで $\omega_0^2-\omega^2\approx2\omega_0(\omega_0-\omega)$ と近似すると、$(fe^2/2m\omega_0)/(\omega_0-\omega-\mathrm{i}\gamma/2)$ になる。第1章（第1章）の振動子強度 $f=2m\omega_0d_{eg}^2/(\hbar e^2)$ を入れると係数は $d_{eg}^2/\hbar$ で、式 (19.19) と完全に一致する。対応は $\gamma/2=1/T_2$ である。つまり、弱い光に対して2準位原子は Lorentz 振動子として振る舞い、振動子の現象論的な減衰 $\gamma$ は横緩和の率 $2/T_2$ に当たる。吸収の線は全幅 $2/T_2$ の Lorentz 型で、自然放出だけなら全幅は $\Gamma$ である。

吸収の断面積を、原子が散乱する光のエネルギーと入射の強度の比 $\sigma_{\mathrm{abs}}=\hbar\omega\Gamma\rho_{ee}/I$ で求めると、弱い光・共鳴では

$$\sigma_0=\frac{2\omega_0d_{eg}^2}{\varepsilon_0\hbar c\,\Gamma}=\frac{3\lambda^2}{2\pi}\tag{19.20}$$

になる。これは第10章の $\sigma_0=fe^2/(\varepsilon_0mc\gamma)$ に上の $f$ と $\gamma=\Gamma$ を入れたものと同じで、遷移の強さによらず波長だけで決まる。

強い光：飽和とパワー広がり

$s$ が $1$ に近づくと、式 (19.15) の $u-\mathrm{i} v$ は弱い光の値の $1/(1+s)$ 倍になる。分極率も吸収の断面積も $1/(1+s)$ 倍に下がり、媒質の吸収は強い光ほど弱くなる。これが飽和吸収である。上の準位の占有が増えて誘導放出が吸収を打ち消し始めることと、コヒーレンスが占有の差 $w$ に比例して小さくなることが、同じ因子 $1/(1+s)$ にまとまっている。

$s$ は離調にも依るので、飽和の度合いは共鳴の中心で最も大きく、裾では小さい。そのため吸収の線は中心が削られて平らになり、幅が広がる。式 (19.17) の $\rho_{ee}$ の半値全幅は

$$\Gamma_{\mathrm{pb}}=\Gamma\sqrt{1+s_0}\qquad\Bigl(\text{一般の }T_1,T_2\text{ では }\frac2{T_2}\sqrt{1+\Omega^2T_1T_2}\Bigr)\tag{19.21}$$

で、これをパワー広がりと呼ぶ（図 19.3）。強い光で線幅を測ると、自然幅より広い値が出る。分光で自然幅を測るには $s_0\ll1$ まで光を弱める必要がある（第24章）。

3準位の電磁誘起透明化

第11章では、結合した2つの Lorentz 振動子で吸収の中心に透明な窓が開くことを見た。その量子論の取り扱いを、光 Bloch 方程式を3準位へ広げて行う。2つの下の準位 $| g \rangle$、$| s \rangle$ と1つの上の準位 $| e \rangle$ を持つ原子（$\Lambda$ 型）に、$| g \rangle$–$| e \rangle$ の遷移を探る弱い光（Rabi 周波数 $\Omega_{\mathrm p}$、離調 $\Delta_{\mathrm p}$）と、$| s \rangle$–$| e \rangle$ の遷移を結ぶ強い光（結合光、Rabi 周波数 $\Omega_{\mathrm c}$、離調 $\Delta_{\mathrm c}$）を当てる。2つの光の周波数でそれぞれ回る座標では

$$\frac{\hat H}{\hbar}=-\Delta_{\mathrm p}| e \rangle \langle e |-\delta| s \rangle \langle s |-\frac12\bigl(\Omega_{\mathrm p}| e \rangle \langle g |+\Omega_{\mathrm c}| e \rangle \langle s |+\mathrm{h.c.}\bigr),\qquad\delta=\Delta_{\mathrm p}-\Delta_{\mathrm c}\tag{19.22}$$

で、$\delta$ は2光子の離調である。探りの光が弱いので原子はほぼ $| g \rangle$ にあり、$\rho_{gg}\approx1$ として $\rho_{eg}$ と $\rho_{sg}$ の1次の式だけを残す。コヒーレンスの減衰率を $\gamma_{eg}$（自然放出だけなら $\Gamma/2$）と $\gamma_{sg}$（下の2準位の間。ふつうは非常に小さい）とすると

$$\dot\rho_{eg}=\mathrm{i}\Bigl(\Delta_{\mathrm p}\rho_{eg}+\frac{\Omega_{\mathrm p}}2+\frac{\Omega_{\mathrm c}}2\rho_{sg}\Bigr)-\gamma_{eg}\rho_{eg},\qquad\dot\rho_{sg}=\mathrm{i}\Bigl(\delta\rho_{sg}+\frac{\Omega_{\mathrm c}}2\rho_{eg}\Bigr)-\gamma_{sg}\rho_{sg}$$

になる。定常解は

$$\rho_{eg}=\frac{\mathrm{i}\Omega_{\mathrm p}/2}{\gamma_{eg}-\mathrm{i}\Delta_{\mathrm p}+\dfrac{\Omega_{\mathrm c}^2/4}{\gamma_{sg}-\mathrm{i}\delta}}\tag{19.23}$$

である。$\Omega_{\mathrm c}=0$ とおくと、2準位の弱い光の解（式 (19.15) で $s\to0$、$\rho_{eg}=(u-\mathrm{i} v)/2$、$\gamma_{eg}=1/T_2$）に戻る。

$N$ 個の原子の媒質の感受率は $\chi=2Nd_{eg}\rho_{eg}/(\varepsilon_0E_{\mathrm p})$（$E_{\mathrm p}$ は探りの光の振幅）で、式 (19.23) を書き直すと

$$\chi=\frac{Nd_{eg}^2}{\varepsilon_0\hbar}\,\frac{1}{-\Delta_{\mathrm p}-\mathrm{i}\gamma_{eg}+\dfrac{\Omega_{\mathrm c}^2/4}{\delta+\mathrm{i}\gamma_{sg}}}$$

になる。これは第11章の結合した2振動子の感受率と同じ形で、振動子1の減衰 $\gamma_1/2$ が $\gamma_{eg}$ に、振動子2の減衰 $\gamma_2/2$ が $\gamma_{sg}$ に、古典の結合の強さが結合光の Rabi 周波数に、係数 $\omega_{\mathrm p}^2f/(2\omega_0)$ が $Nd_{eg}^2/(\varepsilon_0\hbar)$ に対応する。$\gamma_{sg}\to0$、$\delta=0$ では分母が発散して $\chi=0$ になり、探りの光は吸収も屈折もされない。量子論ではこの透明化を、$| g \rangle$ から $| e \rangle$ へ行く道と、$| g \rangle \to| e \rangle \to| s \rangle \to| e \rangle$ と回る道の振幅が打ち消し合う干渉として理解する。原子は $| g \rangle$ と $| s \rangle$ の重ね合わせで、光と結合しない状態（暗い状態）に入る（第18章で縮退した準位について見た暗い状態の、2つの基底状態の重ね合わせ版。コヒーレントな捕獲と呼ぶ）。$\gamma_{sg}$ が小さいことが要るのは、この重ね合わせの相対位相が長く保たれる必要があるからである。実験では K.-J. Boller, A. Imamoğlu, S. E. Harris (1991)、Phys. Rev. Lett. 66, 2593 がストロンチウムの蒸気で初めて観測した。

窓の中心で $\operatorname{Re}\chi$ の傾きは $\mathrm{d}\operatorname{Re}\chi/\mathrm{d}\delta=4Nd_{eg}^2/(\varepsilon_0\hbar\Omega_{\mathrm c}^2)$ で、群屈折率は $n_{\mathrm g}\approx\omega_0\,\mathrm{d} n/\mathrm{d}\omega=2\omega_0Nd_{eg}^2/(\varepsilon_0\hbar\Omega_{\mathrm c}^2)$ になる。結合光の無いときの共鳴の吸収係数 $\alpha_{\mathrm{abs}}=N\sigma_0$ で書き直すと、長さ $L$ の媒質での遅延は $\tau_{\mathrm d}=Ln_{\mathrm g}/c=2\gamma_{eg}\,\alpha_{\mathrm{abs}}L/\Omega_{\mathrm c}^2$ である。窓の半幅は $\Omega_{\mathrm c}^2/(4\gamma_{eg})$ 程度なので、遅延と窓の半幅の積は $\alpha_{\mathrm{abs}}L/2$ で、第11章の古典の模型と同じ結論になる。