当てる道具：Bloch ベクトルの歳差と緩和

光学と量子エレクトロニクス　第19章 §19.2　★★★ 光は Bloch ベクトルを $\bm{\Omega}=(-\Omega,0,-\Delta)$ のまわりに回し、環境は $w$ を $T_1$ で $-1$ へ、$u,v$ を $T_2$ で $0$ へ縮める。合わせたものが光 Bloch 方程式で、磁場中のスピンの Bloch 方程式と同じ形をしている

光による回転

まず環境を忘れ、回転座標の Hamiltonian だけで Bloch ベクトルの時間変化を求める。Heisenberg 描像で $\frac{\mathrm{d} \sigma_i}{\mathrm{d} t}=\left[\sigma_i,\,\hat H\right]/(\mathrm{i}\hbar)$ を、Pauli 行列の交換関係 $\left[\sigma_i,\,\sigma_j\right]=2\mathrm{i}\sum_k\epsilon_{ijk}\sigma_k$ で計算する。$\hat H=\frac\hbar2\sum_j\Omega_j\sigma_j$ と書くと $\frac{\mathrm{d} \sigma_i}{\mathrm{d} t}=\sum_{j,k}\epsilon_{ijk}\Omega_j\sigma_k$ になり、期待値を取って

$$\frac{\mathrm{d} \bm{R}}{\mathrm{d} t}=\bm{\Omega}\times\bm{R},\qquad\bm{\Omega}=(-\Omega,\ 0,\ -\Delta)\tag{19.4}$$

を得る。成分で書くと

$$\dot u=\Delta v,\qquad\dot v=-\Delta u+\Omega w,\qquad\dot w=-\Omega v\tag{19.5}$$

である。式 (19.4) は、ベクトル $\bm{R}$ が軸 $\bm{\Omega}$ のまわりを角速度 $\lvert \bm{\Omega}\rvert =\Omega'=\sqrt{\Omega^2+\Delta^2}$ で回る（歳差する）ことを表す。長さ $\lvert \bm{R}\rvert$ は変わらないので、純粋状態は球面上にとどまる。

南極 $\bm{R}=(0,0,-1)$ から出発すると、$\bm{R}$ は軸 $\bm{\Omega}$ と南極を結ぶ角を半頂角とする円錐の上を回る（図 19.1）。共鳴（$\Delta=0$）では軸が赤道面の $-u$ 方向にあり、$\bm{R}$ は $v$-$w$ 面の大円を回って北極を通る。離調があると軸は南極側へ傾き、$\bm{R}$ は北極まで届かない。半頂角を $\beta$ とすると $\cos\beta=\Delta/\Omega'$ で、$w$ の最大は $-\cos2\beta=1-2\Delta^2/\Omega'^2$、励起状態の占有の最大は $(1+w_{\max})/2=\Omega^2/\Omega'^2$ になる。時間の関数として書けば、第18章で求めた

$$\rho_{ee}(t)=\frac{\Omega^2}{\Omega'^2}\sin^2\frac{\Omega't}{2}\tag{19.6}$$

である。これを Rabi 振動、$\Omega'$ を一般化 Rabi 周波数と呼ぶ。式 (19.4) の形にまとめると、離調と結合の強さの役割が、回転軸の向きと回る速さとして目で見える。この図示は R. P. Feynman, F. L. Vernon, R. W. Hellwarth (1957)、J. Appl. Phys. 28, 49 がメーザーの問題のために導入した。

磁場中のスピンと同じ式

式 (19.4) は、磁場中のスピン $\frac12$ の歳差の式と同じである。解析力学から様々な理論分野を組み立てる 第4部第5章で示したとおり、磁気回転比 $\gamma$ のスピンは $\frac{\mathrm{d} \hat{\bm{S}}}{\mathrm{d} t}=\gamma\hat{\bm{S}}\times\bm{B}$ に従い、静磁場 $B_0$ に垂直な振動磁場を加えて回転座標へ移ると、静磁場の大きさが離調 $\Delta=\omega-\gamma B_0$ に、振動磁場の回転成分の大きさが Rabi 周波数 $\omega_1=\gamma B_1$（この巻の $\Omega$ に当たる）に置き換わる。2準位原子は、遷移の双極子を「仮想的なスピン」とみなせば磁気共鳴と同じ方程式に従う。違うのは周波数の桁だけで、核磁気共鳴の $\omega_0/2\pi$ は数十〜数百 $\mathrm{MHz}$、原子の光の遷移は数百 $\mathrm{THz}$ である。磁気共鳴で作られた操作（$\pi$ パルス・スピンエコー・断熱急速通過）は、すべてそのまま光の遷移へ持ち込める。

$u$ と $v$ の意味：双極子の同相成分と直交成分

回転座標の $u,v$ を、実験室の双極子へ戻しておく。実験室の密度行列は $\hat\rho_{\mathrm{lab}}=\hat U^\dagger\hat\rho\hat U$（$\hat U=\mathrm{e}^{\mathrm{i}\omega_{\mathrm L}t\sigma_z/2}$）で、$\hat U\sigma_+\hat U^\dagger=\mathrm{e}^{\mathrm{i}\omega_{\mathrm L}t}\sigma_+$ を使うと

$$\langle \hat{\bm{d}} \rangle =\bm{d}_{eg}\bigl(u\cos\omega_{\mathrm L}t-v\sin\omega_{\mathrm L}t\bigr)=\operatorname{Re}\bigl[\bm{d}_{eg}(u-\mathrm{i} v)\mathrm{e}^{-\mathrm{i}\omega_{\mathrm L}t}\bigr]\tag{19.7}$$

になる。電場 $\operatorname{Re}[\bm{E}_0\mathrm{e}^{-\mathrm{i}\omega_{\mathrm L}t}]$（$\bm{E}_0$ は実）と比べると、$u$ は電場と同じ位相で振動する成分、$-v$ は $90^\circ$ 遅れた成分である。双極子の複素振幅は $\bm{d}_{eg}(u-\mathrm{i} v)$ で、原子1個の分極率は $\alpha=d_{eg}(u-\mathrm{i} v)/E_0$ になる（$d_{eg}=\lvert \bm{d}_{eg}\rvert$、$\bm{d}_{eg}\parallel\bm{E}_0$ とする）。

第10章（第10章）で見たとおり、分極率の実部は屈折率を、虚部は吸収を決める。したがって $u$ が分散（屈折）を、$-v$ が吸収を表す。エネルギーで確かめると、式 (19.5) の $\dot w=-\Omega v$ から、$v<0$ のとき $w$ が増え、原子は光からエネルギーを受け取る。吸収している原子では $v<0$ で、$\operatorname{Im}\alpha>0$ と符号が合う。

緩和を入れる：$T_1$ と $T_2$

次に環境を入れる。自然放出は、$| e \rangle$ の占有を率 $\Gamma$ で $| g \rangle$ へ移し、同時にコヒーレンスを率 $\Gamma/2$ で減らす。衝突のように準位を移さず相対位相だけを乱す過程は、コヒーレンスだけを率 $\gamma_\phi$ で減らす。環境の相関時間が原子の時間尺度より十分短い（Markov 的）とき、この2つは Lindblad 形のマスター方程式（G. Lindblad (1976)、Commun. Math. Phys. 48, 119。V. Gorini, A. Kossakowski, E. C. G. Sudarshan (1976)、J. Math. Phys. 17, 821）

$$\frac{\mathrm{d} \hat\rho}{\mathrm{d} t}=\frac{1}{\mathrm{i}\hbar}\left[\hat H,\,\hat\rho\right]+\Gamma\Bigl(\sigma_-\hat\rho\sigma_+-\frac12\{\sigma_+\sigma_-,\hat\rho\}_{+}\Bigr)+\frac{\gamma_\phi}{2}\bigl(\sigma_z\hat\rho\sigma_z-\hat\rho\bigr)\tag{19.8}$$

で書ける。$\Gamma$ の値は自然放出の量子論（第34章、第34章）で $\Gamma=\omega_0^3d_{eg}^2/(3\pi\varepsilon_0\hbar c^3)$ と求まる。この章ではその結果を使う。成分を計算すると、緩和の項は $\dot\rho_{ee}\supset-\Gamma\rho_{ee}$、$\dot\rho_{eg}\supset-(\Gamma/2+\gamma_\phi)\rho_{eg}$ を与える。Bloch ベクトルで書き直して式 (19.5) に足すと

$$\boxed{\ \dot u=\Delta v-\frac{u}{T_2},\qquad\dot v=-\Delta u+\Omega w-\frac{v}{T_2},\qquad\dot w=-\Omega v-\frac{w+1}{T_1}\ }\tag{19.9}$$

になる。これが光 Bloch 方程式で、

$$\frac1{T_1}=\Gamma,\qquad\frac1{T_2}=\frac\Gamma2+\gamma_\phi=\frac1{2T_1}+\gamma_\phi\tag{19.10}$$

である。$T_1$ は占有の差 $w$ が熱平衡の値 $-1$（光の周波数では室温でも $| g \rangle$ がほぼ全部を占める。第1章）へ戻る時間で、縦緩和時間と呼ぶ。$T_2$ はコヒーレンス $u,v$ が消える時間で、横緩和時間と呼ぶ。名前は磁気共鳴で静磁場の方向を「縦」と呼ぶことに由来する。

式 (19.10) から常に $T_2\le2T_1$ である。等号は自然放出だけのときに成り立つ。これは偶然ではなく、密度行列が時間がたっても正であり続ける（Bloch ベクトルが球の外へ出ない）ための条件で、占有を移す過程は必ずコヒーレンスも同じ割合で壊すことの表れである。逆に $T_2$ は $T_1$ よりいくらでも短くできる。気体の衝突や固体の格子振動では $T_2\ll T_1$ がふつうである。