出てくるもの（2）：光 Kerr 効果と、摂動の破れる高次高調波

光学と量子エレクトロニクス　第17章 §17.4　★★★ 3次の応答で屈折率は $n_0+n_2I$ になり、パルスのスペクトルが広がり、ビームは自己集束する。さらに強い光では、原子から離れて戻る電子の古典的な軌道によって光子のエネルギーの上限 $I_{\mathrm p}+3.17U_{\mathrm p}$ が決まり、アト秒のパルスができる

屈折率が強度に依る

3次の分極のうち、入射光と同じ周波数の成分を取り出す。$(\operatorname{Re} a)^3=\frac34\lvert a\rvert ^2\operatorname{Re} a+\frac14\operatorname{Re} a^3$ を $a=E_\omega\mathrm{e}^{-\mathrm{i}\omega t}$ に当てると、

$$P^{(3)}_\omega=\tfrac34\varepsilon_0\chi^{(3)}\lvert E_\omega\rvert ^2E_\omega,\qquad P_{3\omega}=\tfrac14\varepsilon_0\chi^{(3)}E_\omega^3$$

である。後者が第三高調波で、前者は線形の感受率に $\frac34\chi^{(3)}\lvert E_\omega\rvert ^2$ を足したものとして働く。$n^2=1+\chi^{(1)}+\frac34\chi^{(3)}\lvert E_\omega\rvert ^2$ の平方根を取り、強度 $I=\frac12n_0c\varepsilon_0\lvert E_\omega\rvert ^2$ で書き直すと

$$n=n_0+n_2I,\qquad n_2=\frac{3\chi^{(3)}}{4n_0^2c\varepsilon_0}\tag{17.15}$$

を得る。屈折率が光の強度に比例して変わるこの現象を光 Kerr 効果と呼ぶ。同じ式は第16章（式 (16.22)）で光 Kerr 効果として与えた。ここでは $E^3$ の $\omega$ 成分 $\frac34\lvert E\rvert ^2E$ から出し直した。$n_2$ は $\mathrm{m^2\,W^{-1}}$ の単位を持ち、$\chi^{(3)}>0$（共鳴より低い周波数の普通の場合）なら正である。静電場で屈折率を変える Kerr 効果（第16章）と同じ $\chi^{(3)}$ の現象だが、ここでは光の強度によって、その光自身が感じる屈折率が変わる。

自己位相変調

強度が時間に依るパルス $I(t)$ が長さ $L$ の媒質を通ると、光は余分な位相 $\phi_{\mathrm{NL}}(t)=k_0n_2I(t)L$（$k_0=\omega/c$）を受ける。波の位相 $k_0nz+\phi_{\mathrm{NL}}(t)-\omega t$ を時間で微分した瞬間の角周波数は

$$\omega_{\mathrm{inst}}(t)=\omega-\frac{\partial\phi_{\mathrm{NL}}}{\partial t}=\omega-k_0n_2L\frac{\mathrm{d} I}{\mathrm{d} t}\tag{17.16}$$

で、$n_2>0$ ならパルスの前半（強度が上がる所）で周波数が下がり、後半で上がる。パルスの包絡線の形は変わらないまま、スペクトルが広がる。これを自己位相変調と呼ぶ。Gauss 型のパルス $I=I_0\mathrm{e}^{-t^2/T_0^2}$ では $\lvert \mathrm{d} I/\mathrm{d} t\rvert$ が $t=\pm T_0/\sqrt2$ で最大値 $\sqrt2\,\mathrm{e}^{-1/2}I_0/T_0$ を取るので、周波数のずれの最大値は $\delta\omega_{\max}=0.858\,\phi_{\max}/T_0$（$\phi_{\max}=k_0n_2I_0L$）である。

周波数の下がった前半と上がった後半は、群速度分散（第11章）があると違う速さで進む。正常分散ではパルスが広がり、異常分散（$k''<0$）では前半の遅い成分と後半の速い成分が寄り合ってパルスが縮む。光ファイバーの中で2つが釣り合って形を変えずに進むパルスが光ソリトンで、分散と非線形性を組み合わせてパルスを短くすることは第23章（第23章）のモード同期で使う。

自己集束

ビームの中心の強度が周辺より大きいと、$n_2>0$ では中心の屈折率が大きくなり、媒質は凸レンズとして働く（Kerr レンズ）。この集める作用が回折による広がりを上回ると、ビームは自分で細くなっていく。これを自己集束と呼ぶ。第4章（第4章）の近軸波動方程式に $k_0n_2I$ の項を足した方程式で、形を変えずに進む円対称のビーム（Townes のビーム。R. Y. Chiao, E. Garmire, C. H. Townes（1964）、Phys. Rev. Lett. 13, 479）を求めると、そのパワーは

$$P_{\mathrm{cr}}=\frac{N_{\mathrm c}\lambda^2}{8\pi^2n_0n_2},\qquad N_{\mathrm c}=2\pi\int_0^\infty R(\rho)^2\rho\,\mathrm{d}\rho=11.70\tag{17.17}$$

になる。$R(\rho)$ は無次元の方程式 $R''+R'/\rho-R+R^3=0$ の、原点で滑らかで無限遠で $0$ になる正の解で、$N_{\mathrm c}$ はこの方程式を数値で解いて求めた値である。ビームのパワーが $P_{\mathrm{cr}}$ を越えると、集める作用が回折による広がりより大きくなり、ビームの幅は有限の距離で $0$ に向かって縮む（崩壊する）。$P_{\mathrm{cr}}$ はビームの太さに依らない。細いビームは強度が大きくてレンズが強いが、回折も強いからである。

摂動の展開が破れるとき

強度を $10^{14}\,\mathrm{W\,cm^{-2}}$ の桁まで上げると、電場は $E_{\mathrm{at}}$ の数パーセントになる。比はまだ小さいが、展開 (17.2) は破れる。破れを測るのは $E/E_{\mathrm{at}}$ でなく、電子が光の電場の中で振動する運動エネルギーの平均

$$U_{\mathrm p}=\frac{e^2E_0^2}{4m\omega^2}$$

（ポンデロモーティブ・エネルギー）と、原子のイオン化エネルギー $I_{\mathrm p}$・光子のエネルギー $\hbar\omega$ との比である。$U_{\mathrm p}$ は $1/\omega^2$ に比例するので、周波数の低い光ほど大きくなる。L. V. Keldysh（1965、Sov. Phys. JETP 20, 1307）は、比 $\gamma_{\mathrm K}=\sqrt{I_{\mathrm p}/(2U_{\mathrm p})}$ が $1$ より十分大きいと電子は光子を何個か吸ってイオン化し（多光子イオン化、摂動の高い次数）、$1$ より小さいと光の電場で傾いたポテンシャルの壁を電子がトンネルで抜ける（トンネルイオン化）ことを示した。$\gamma_{\mathrm K}\lesssim1$ では電子は原子から離れて動き、束縛された電子の非調和振動子という模型そのものが当てはまらない。

3ステップモデルと高次高調波

希ガスに強いパルスを集光すると、奇数次の高調波が、次数とともに急に弱くなる最初の数個の後に、ほぼ同じ強さで何十次も続く平坦な範囲（プラトー）を作り、ある次数で急に途切れる（カットオフ）。これを高次高調波と呼ぶ。P. B. Corkum（1993、Phys. Rev. Lett. 71, 1994）は、電子を古典粒子として扱う次の3つのステップでこれを説明した。

1つ目のステップで、電場が強い時刻 $t_0$ に、電子がトンネルで原子から抜け、速度 $0$ で原点に現れる。2つ目で、電子は原子核の力を無視して、光の電場 $E_0\cos\omega t$ だけを受けて古典的に動く。運動方程式 $m\ddot x=-eE_0\cos\omega t$ を解くと

$$x(t)=\frac{eE_0}{m\omega^2}\bigl[\cos\omega t-\cos\omega t_0+\omega(t-t_0)\sin\omega t_0\bigr],\qquad v(t)=-\frac{eE_0}{m\omega}\bigl(\sin\omega t-\sin\omega t_0\bigr)\tag{17.18}$$

である。電場の向きが変わると電子は引き戻され、条件によっては原点に戻る。3つ目で、戻った電子が原子核と再結合し、そのときの運動エネルギーと $I_{\mathrm p}$ の和を1個の光子として放出する。

戻ったときの運動エネルギー $\frac12mv^2=2U_{\mathrm p}(\sin\omega t_{\mathrm r}-\sin\omega t_0)^2$ を、生まれる位相 $\omega t_0$ ごとに数値で計算すると図 17.2 になる。最大値は $3.17\,U_{\mathrm p}$ で、電場の山から $18^\circ$ 後に生まれ、$252^\circ$ に戻る電子が取る。山より前（$\omega t_0<0$）や $90^\circ$ より後に生まれた電子は原点に戻らない。したがって放出される光子のエネルギーの上限は

$$\hbar\omega_{\max}=I_{\mathrm p}+3.17\,U_{\mathrm p}\tag{17.19}$$

である。この形は J. L. Krause, K. J. Schafer, K. C. Kulander（1992、Phys. Rev. Lett. 68, 3535）が時間に依る Schrödinger 方程式の数値解で見つけ、Corkum の模型がその $3.17$ を古典的な軌道の最大値として説明した。M. Lewenstein ら（1994、Phys. Rev. A 49, 2117）は、連続状態で原子核の力を無視する近似の下で、同じ結論を量子力学から導いた。

この描像から高次高調波の2つの性質が出る。第一に、再結合は電場の半周期ごとに1回起こり、隣の半周期では電場の向きが逆なので、双極子の振動も符号を変えて繰り返す。周期 $T$ の関数が $d(t+T/2)=-d(t)$ を満たすと Fourier 成分は奇数次だけになるので、反転対称な原子の気体からは奇数次の高調波だけが出る。これは 17.1節の「反転対称なら偶数次の応答は無い」と同じ対称性の議論である。第二に、光子は再結合の瞬間に出るので、放射は半周期ごとに1周期よりずっと短い閃光の列になる。波長 $800\,\mathrm{nm}$ の光の周期は $2.67\,\mathrm{fs}$ なので、閃光の長さはアト秒（$10^{-18}\,\mathrm s$）の桁になる。P. M. Paul ら（2001、Science 292, 1689）はアト秒のパルスの列を、M. Hentschel ら（2001、Nature 414, 509）は数サイクルのパルスで孤立したアト秒のパルスを測定した。アト秒のパルスを作る実験の方法に対して、2023年の Nobel 物理学賞が P. Agostini・F. Krausz・A. L'Huillier に贈られた。